在国家自然科学基金项目(项目编号:21190053,21222703,21561130150,91644213)等资助下,复旦大学环境科学与工程系王琳教授团队与芬兰赫尔辛基大学Markku Kulmala教授团队、南京信息工程大学、上海市环境监测中心、上海市气象局、上海市环境科学研究院、美国Aerodyne公司等合作,在城市大气环境大气新粒子形成研究领域取得重要进展。研究成果以“Atmospheric New Particle Formation from Sulfuric Acid and Amines in a Chinese Megacity”(中国典型超大城市的硫酸-二甲胺大气新粒子形成事件)为题,于2018年7月20日在Science(《科学》)上发表,复旦大学博士生姚磊、芬兰赫尔辛基大学博士生Olga Garmash为共同第一作者,王琳教授为通讯作者。论文链接:http://science.sciencemag.org/content/361/6399/278。
大气新粒子形成事件对大气中颗粒物的数浓度有显著贡献,对大气云凝结核的形成乃至全球气候变化有重要影响。近年来,相对洁净大气中的大气新粒子形成事件的大气化学机制逐步建立。然而,城市大气中大气新粒子形成事件的特征与洁净大气中的该类事件有着显著区别。由于城市大气成分复杂,而且大气新粒子形成事件中关键气态前体物、分子簇的大气混合比约在兆分之一(10-12)以下,对其开展原位、实时的测量是极大的实验挑战,因此城市大气中的大气新粒子形成事件的化学与物理机制仍是一个未解之谜,是大气化学研究领域的最难点之一。
王琳教授团队针对这一主题在我国典型城市上海开展了2年连续大气观测,利用国际上最新发展的纳米颗粒物粒径放大技术测得了真实大气中1-700 纳米区间大气颗粒物的粒径分布浓度,获得了大气新粒子形成事件中新粒子的形成速率和成长速率;并应用大气常压界面-飞行时间质谱和硝酸根试剂离子化学电离-飞行时间质谱技术,测量了大气新粒子形成事件期间大气中性和带电分子簇的化学组分。研究中观测到了世界各地大气外场观测中最高的硫酸二聚体质谱信号,并识别了多个关键硫酸-二甲胺分子簇,所得的真实大气中新粒子形成速率与实验室中硫酸-二甲胺-水三元成核模拟实验所得的新粒子形成速率具有一致性。这是首次在外场观测中发现并证实硫酸-二甲胺-水三元成核机制可以用于解释我国典型城市大气中的大气新粒子形成事件。
图. A)大气痕量物种的质量亏损化学电离-飞行时间质谱图;
B)外场观测大气新粒子形成速率与实验室模拟对比图。